Кроули родился 12 октября 1875 года в г. Лемингтон-Спа, графство Уорвикшир, Англия. Его родители были христианскими фанатиками, членами секты "Плимутское братство". Отец Алистера, Эдвард Кроули, пивовар и проповедник, умер, когда Алистеру было 12 лет. Алистер с детства получил библейское образование и заряд неприязни к христианству.
В 1895 г. Алистер Кроули поступил в Тринити-колледж при Кембриджском университете. Во время учебы в университете течении четырех лет, Алистер Кроули каждое лето совершал восхождения на вершины Швейцарских Альп. Во время одной из экспедиций он познакомился с алхимиком Джорджем Сесилем Джонсом членом "Герметического Ордена Золотой Зари". "Орден Золотой Зари" был оккультным обществом, где изучали магию, каббалу, таро, алхимию, астрологию и другие герметические дисциплины. 18 ноября 1898 г. Алистер Кроули вступил в "Герметический Орден Золотой Зари".
Первый мистический опыт Кроули испытал в 1898 г. во время визита в Стокгольм. Он записывает: "Во мне проснулось знание того, что я вовлечен в магические намерения становящейся сознательной и требующей удовлетворения части моей натуры, которая до того момента была, по существу, скрыта от меня. Это был опыт ужаса и боли, сочетавшийся с определенным душевным дискомфортом, и, в то же время, он представлял собой ключ к наиболее чистому и святому духовному экстазу, какой только возможен." Тогда же вышел первый сборник стихотворений Кроули – "Акелдама, или Место где похоронены чужие".
В 1899 г. Кроули познакомился с Мак-Грегором Матерсом, главой "Ордена Золотой Зари". Алистер купил большой дом на берегу озера Лох-Несс и переехал из Лондона на север Шотландии. В доме он оборудовал Черный и Белый храмы, в которых вместе с Сесилем Джонсом проводил различные ритуалы по книге мага Абра-Мелина, пытаясь вызвать демона Буэра – философа, исцелителя болезней и повелителя 50 адских легионов. Существует легенда, что Лох-Несское чудовище – это демон, вызванный Кроули.
В 1900 году в "Ордене Золотой Зари" произошел раскол. Кроули отправляется в Париж, где Мак-Грегор Матерс принял его в орден "Красной Розы и Золотого Креста".
Впоследствии Алистер Кроули становится масоном высшей, 33-й степени, проводит эксперименты с магическим кристаллом, испытывает енохианскую магию, создает ритуал Самоинициации и присваивает себе степень Главного Адепта.
В начале 1900-х годов Кроули много путешествовал по Индии, Мексике и другим странам. Он участвовал в альпинистской экспедиции в Карокорум, практиковал йогу и другие индийские учения.
В 1903 г. Кроули основал свой издательский дом "Общество по Распространению Религиозной Правды". В августе Алистер женился на Роуз Келли, сестре художника Джеральда Келли (впоследствии президента Королевской Академии искусств). Во время свадебного путешествия молодожены побывали в Каире, где Алистер Кроули написал свою основную работу – "Книгу Закона". После это Кроули организует еще одну экспедицию в Гималаи и путешествует по Китаю.
После возвращения в Англию в 1906 г. Алистер Кроули вместе с Сесилом Джонсом основал новый магический орден – "Орден Серебряной Звезды". В это же время Кроули пишет "Книгу 777".
Кроули начинает издавать журнал "Равноденствие". Всего вышло 10 номеров. Затем, в 1910 году с Кроyли связался Теодор Ройс, глава организации, основанной в Германии и называвшейся "Орден Восточных Тамплиеров". Эта группа "Свободных Каменщиков" высокого ранга утверждала, что открыла высшие секреты практической магии, которые изучались на высочайшем уровне. Кроyли сошелся с ними во взглядах, порвал с Сесилом Джонсом и стал членом "Ордена Восточных Тамплиеров". В это время Кроули снова активно путешествует, занимается магической практикой в Сахаре, а в 1913 году приезжает и в Москву, где он написал "Гностическую мессу" и "Книгу Лжей".
Первая мировая война застала Кроули в Швейцарии. Оттуда он уехал в Соединённые Штаты, где написал ряд астрологических работ. В США Кроули тесно сотрудничал с известным астрологом Эванджелиной Адамс. Он посвятил себя в степень Мага, Пророка Нового Эона (9-я, предпоследняя степень посвящения в "Ордене Золотой Зари"). Ритуал посвящения включал крещение жабы именем Иисуса Христа и её распятие:-) В 1918 г. Кроули закончил "Книгу Алеф" и познакомился с бывшей школьной учительницей Лией Хирсиг, которая стала его второй женой. Вместе с Лией Кроули переехал на Сицилию и основал там в г. Чуфалу "Телемское Аббатство". После смерти главы "Ордена Восточных Тамплиеров" в 1921 г. его место занимает Кроули, посвятивший себя в высшую магическую степень "Совершеннейший". Орден становится независимым от "Свободных Каменщиков".
В 1923 г. правительство Муссолини выслало Алистера Кроули из Италии. Кроули часто переезжает из страны в страну. В 1929 году он выпустил книгу "Магия в теории и практике" и женился на никарагуанке Марии Феррари де Мирамар.
В 1930-х годах Алистер Кроули продолжает много путешествовать, пишет книги: "Равноденствие Богов" и "8 лекций по Йоге". После начала II Мировой войны Кроули вернулся в Англию, где в 1944 г. опубликовал "Книгу Тота" и создал свое оформление карт Таро.
Алистер Кроули умер в Гастингсе 1 декабря 1947 г. По официальной версии – от бронхита, но есть и иные версии. На его похоронах читались "Молитвы и гимны" из "Гностической Мессы" и избранные места из "Книги Закона".